超快XUV光源的多維度在線表征
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超快科學(xué)的“眼睛”
高次諧波(HHG)技術(shù)因其能在實(shí)驗(yàn)室產(chǎn)生飛秒甚至阿秒量級(jí)的相干XUV脈沖(短脈沖,短波長(zhǎng)),而成為超快科學(xué)領(lǐng)域的核心工具。這一新型紫外光源將超快實(shí)時(shí)研究的范疇拓展至原本傳統(tǒng)飛秒激光(700–1000 nm)所無(wú)法覆蓋的光子能量區(qū)域。為超快科學(xué)領(lǐng)域帶來(lái)了原子內(nèi)殼層空穴壽命的直接測(cè)定2;單分子解離動(dòng)力學(xué)的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)34;固體材料中延遲光電子發(fā)射的觀測(cè)5;強(qiáng)場(chǎng)電離產(chǎn)生的準(zhǔn)直電子空穴的量子態(tài)分辨探測(cè)6;電子隧穿過(guò)程的實(shí)時(shí)觀測(cè)7等一系列研究案例。
自由電子激光(FEL)的誕生進(jìn)一步拓展了光與物質(zhì)相互作用的研究邊界。其高光子通量、寬光譜可調(diào)性(覆蓋紅外至硬X射線波段)及飛秒級(jí)脈沖特性,推動(dòng)了超快時(shí)間分辨光譜學(xué)的革新:極紫外(XUV)FEL可解析分子價(jià)電子電離動(dòng)力學(xué),X射線FEL則能探測(cè)原子/分子核心電子激發(fā)態(tài)。此外,亞飛秒FEL脈沖的實(shí)現(xiàn)為阿秒尺度實(shí)驗(yàn)提供了新路徑。
為什么需要實(shí)時(shí)表征光源特性?
“實(shí)時(shí)、精準(zhǔn)地表征紫外光源的光譜、空間、強(qiáng)度等特性,
一直是超快實(shí)驗(yàn)中不可忽視的工作?!?/span>
光譜分析:捕捉動(dòng)態(tài)光譜予以優(yōu)化
自由電子激光(FEL)中,自放大自發(fā)輻射(SASE)會(huì)導(dǎo)致脈沖間光譜劇烈波動(dòng)(如諧波能量占比變化),需實(shí)時(shí)測(cè)量瞬時(shí)光譜特性(例如避免高次諧波掩蓋雙光子信號(hào)),以優(yōu)化濾波策略甚至光源參數(shù)。對(duì)于高次諧波(HHG)光源,其產(chǎn)生效率與驅(qū)動(dòng)激光參數(shù)高度相關(guān),實(shí)時(shí)光譜監(jiān)測(cè)可動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)匹配條件;同時(shí),HHG的光譜抖動(dòng)(諧波階次漂移或強(qiáng)度波動(dòng))可能破壞實(shí)驗(yàn)重復(fù)性,需通過(guò)實(shí)時(shí)校準(zhǔn)濾波策略加以抑制。
束斑分析:消除位置漂移
FEL光束可能因機(jī)械振動(dòng)或熱漂移發(fā)生位移,需實(shí)時(shí)調(diào)整光學(xué)激光的束斑位置以補(bǔ)償空間偏差。在HHG實(shí)驗(yàn)中,驅(qū)動(dòng)激光束斑與氣體靶的匹配(如焦斑尺寸與靶長(zhǎng)度)直接影響輸出光束,需通過(guò)實(shí)時(shí)束斑分析校準(zhǔn)消除漂移。此外,實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)可優(yōu)化聚焦質(zhì)量(束斑強(qiáng)度與形狀)。或在雙色泵浦-探針實(shí)驗(yàn)中確保兩束光的空間重疊精度。
強(qiáng)度檢測(cè):降低波動(dòng)干擾
HHG中驅(qū)動(dòng)激光能量與氣體壓力變化導(dǎo)致XUV輸出不穩(wěn)定,需實(shí)時(shí)反饋以優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件(如氣體密度動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié))。或根據(jù)后端實(shí)驗(yàn)實(shí)時(shí)調(diào)整前端光源強(qiáng)度,比如光電子能譜中高密度電離會(huì)導(dǎo)致光電子能譜展寬或偏移,需實(shí)時(shí)調(diào)整氣體壓力或FEL能量以最小化干擾。
波前檢測(cè):分辨率的基石
基于相干衍射成像的實(shí)驗(yàn)要求光源具備高空間相干性,而波前畸變會(huì)顯著降低分辨率,需實(shí)時(shí)校正。此外,單色儀和聚焦光學(xué)元件的性能高度依賴入射波前質(zhì)量,實(shí)時(shí)檢測(cè)可支持光學(xué)系統(tǒng)的動(dòng)態(tài)校準(zhǔn),確保實(shí)驗(yàn)條件最優(yōu)。
Science Technology
傳統(tǒng)XUV光譜儀因體積龐大(米級(jí)規(guī)模)、功能單一且難以適應(yīng)動(dòng)態(tài)實(shí)驗(yàn)需求,逐漸成為超快科學(xué)發(fā)展的障礙。尤其在阿秒時(shí)間分辨光譜等超快實(shí)驗(yàn)中,光路干涉穩(wěn)定性要求極高,需盡可能減少光路中光學(xué)元件的移動(dòng),而傳統(tǒng)設(shè)備的復(fù)雜機(jī)械結(jié)構(gòu)與之沖突。以下幾項(xiàng)工作便展示了針對(duì)光源即將開(kāi)展的實(shí)驗(yàn)而優(yōu)化的光源表征方法:
01
一、針對(duì)HHG光源優(yōu)化設(shè)計(jì)的新構(gòu)型光譜儀
2010年,美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室團(tuán)隊(duì)首次提出了一種緊湊的、非侵入式的多功能的真空紫外(VUV)光束表征裝置??赏綄?shí)現(xiàn)光譜分布(10-80 nm,分辨率0.25-0.13 nm)與空間束斑(成像直徑10 mm,分辨率0.1 mm)的原位表征。如圖一所示,該裝置通過(guò)DN200 CF法蘭集成至光路,內(nèi)置真空平移臺(tái)支持光譜儀與束斑分析模式快速切換,且可完全移出光束路徑以避免干擾后續(xù)實(shí)驗(yàn)。其靈巧設(shè)計(jì)支持其多光源間切換表征。


圖一.HHG的實(shí)驗(yàn)裝置和表征(左圖)安裝在DN200 CF法蘭上的VUV光譜儀和束斑分析儀(右圖)
功能驗(yàn)證與實(shí)驗(yàn)結(jié)果(如下圖二):
1)動(dòng)態(tài)光譜響應(yīng)測(cè)試
通過(guò)調(diào)節(jié)驅(qū)動(dòng)激光的群速度色散(GVD),團(tuán)隊(duì)觀測(cè)到第21次諧波峰的分裂行為(三峰→單峰→雙峰)。光譜儀成功捕捉到1 nm級(jí)特征間距變化,與量子路徑干涉理論預(yù)測(cè)吻合,證實(shí)其對(duì)強(qiáng)場(chǎng)非線性過(guò)程的動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)能力。
2)空間束斑關(guān)聯(lián)性驗(yàn)證
實(shí)驗(yàn)測(cè)得HHG光束呈橢圓形分布(垂直4.0 mm × 水平2.5 mm,F(xiàn)WHM),其形變?cè)从诩t外驅(qū)動(dòng)光束的散焦(4 m曲率凹面鏡,16 mrad水平入射角)。實(shí)測(cè)結(jié)果與模擬數(shù)據(jù)一致,揭示了VUV光譜對(duì)驅(qū)動(dòng)激光啁啾的強(qiáng)依賴性。


圖二. 21次諧波的光譜形狀隨GVD的變化。光譜被歸一化為最大強(qiáng)度相等。縱坐標(biāo)上的值和刻度標(biāo)記表示相應(yīng)光譜的GVD值和基線位置(左圖)。實(shí)驗(yàn)測(cè)得HHG光束的空間分布(右圖)其中,六邊形形狀是由于MCP通道排列結(jié)構(gòu)所致。
02
二、超快時(shí)間分辨光電子能譜中的FEL表征
2005年,全球首個(gè)覆蓋極紫外(EUV)至軟X射線波段的自由電子激光(FEL)光源FLASH投入運(yùn)行。為充分發(fā)揮其性能,F(xiàn)LASH團(tuán)隊(duì)同步開(kāi)發(fā)了一套集成EUV-FEL與鈦藍(lán)寶石飛秒激光器的雙色泵浦-探測(cè)系統(tǒng)面向光電子能譜等應(yīng)用(圖三),并針對(duì)光源時(shí)空穩(wěn)定性建立了多維表征。

圖三.使用FEL與光學(xué)激光器組合的泵浦-探測(cè)實(shí)驗(yàn)的實(shí)驗(yàn)裝置
實(shí)驗(yàn)裝置與表征需求:
如圖三所示,紅外激光通過(guò)離軸拋物面鏡(離軸30°,焦距272 mm,孔徑76 mm)聚焦,其中心預(yù)留6 mm通孔供FEL光束共焦傳輸。實(shí)驗(yàn)中,EUV脈沖與氣體靶作用釋放電子,電子在紅外強(qiáng)場(chǎng)下通過(guò)多光子吸收/發(fā)射產(chǎn)生動(dòng)能偏移(光電子能譜邊帶峰),隨后由永磁體引導(dǎo)至飛行時(shí)間探測(cè)器解析動(dòng)能分布。為保障單次測(cè)量靈敏度,需對(duì)光源的時(shí)空重疊精度、光譜分布進(jìn)行嚴(yán)格監(jiān)控。
同步表征方法:
1、時(shí)間同步校準(zhǔn)
采用寬譜響應(yīng)(NIR至EUV)、具有快速上升時(shí)間的高抗輻射能力光電二極管實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)兩束光的時(shí)序重疊,通過(guò)示波器信號(hào)(圖四左)提供時(shí)間延遲粗調(diào)基準(zhǔn),確保高同步精度。
2、空間重疊優(yōu)化
利用熒光屏與CCD相機(jī)同步捕捉EUV和NIR光斑(圖四右),通過(guò)調(diào)節(jié)離軸拋物面鏡與伽利略望遠(yuǎn)鏡,降低空間偏移,避免信號(hào)失真。


圖四.示波器上光電二極管對(duì)FLASH和紅外激光脈沖的響應(yīng)(左圖),右上為20倍放大下,800nm激光的光束輪廓,右下為FLASH的光束輪廓(右圖)
3、瞬態(tài)光譜監(jiān)測(cè)
FEL脈沖因自放大自發(fā)輻射(SASE)存在顯著光譜波動(dòng),且高次諧波可能掩蓋過(guò)程信號(hào),團(tuán)隊(duì)采用無(wú)狹縫平場(chǎng)光柵光譜儀(圖五左,無(wú)狹縫對(duì)準(zhǔn)容易,且保有高通量吞吐。)實(shí)現(xiàn)單脈沖光譜捕獲,并基于實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)優(yōu)化濾波策略。


圖五.13.7 nm光單個(gè)脈沖的光譜分布。多脈沖的積分光譜以實(shí)黑線表示(左圖),右上為一系列單次發(fā)射光譜。右下為單次閃光脈沖的原始CCD數(shù)據(jù)。右下插圖為用于優(yōu)化二次和三次諧波的濾光片的透過(guò)率。(右圖)
此外,2005至2006年間,通過(guò)持續(xù)表征調(diào)整裝置,將二次/三次諧波能量占比從1:1降至1:8,顯著提升EUV基頻能量并創(chuàng)下當(dāng)時(shí)紀(jì)錄。
03
三、HHG&FEL雙色泵浦-探測(cè)實(shí)驗(yàn)的在線表征系統(tǒng)
自由電子激光(FEL)與高次諧波(HHG)光源在超快研究中呈現(xiàn)顯著互補(bǔ)性:FEL可產(chǎn)生高相干性、寬光譜(VUV至軟X射線)脈沖,而HHG雖光子通量較低,但具備緊湊靈活的優(yōu)勢(shì)。2020年,德國(guó)DESY、馬克斯·普朗克研究所等團(tuán)隊(duì)將HHG-VUV光源深度集成至FLASH2設(shè)施,通過(guò)實(shí)時(shí)光譜、脈沖能量與束斑監(jiān)測(cè)實(shí)現(xiàn)雙光源(HHG-VUV: 10-40 eV;FEL-XUV)的精準(zhǔn)同步,并完成首例紫外FEL-HHG雙色泵浦-探測(cè)實(shí)驗(yàn),成功解析氬氣中多階諧波電離路徑的三維動(dòng)量分布,驗(yàn)證了系統(tǒng)的飛秒時(shí)間分辨能力。該系統(tǒng)成為FLASH2首個(gè)永久性雙色超快研究平臺(tái),也是首個(gè)在FEL設(shè)施中永久部署HHG-VUV的光源。

圖六.光束線示意圖。HHG-VUV由紅外激光(A)驅(qū)動(dòng)氣體靶(B)生成,經(jīng)濾光片(C)阻擋驅(qū)動(dòng)光后,通過(guò)耦合鏡(D)與FEL光束耦合。移除鏡組后,HHG光路由光譜儀(E)直接表征。右下插圖為VUV光束線的三維CAD圖。
集成設(shè)計(jì)與實(shí)時(shí)校準(zhǔn)
1. 光束耦合與動(dòng)態(tài)對(duì)準(zhǔn)
如上圖六所示,鏡組插入時(shí),兩束光平行聚焦至REMI終端站,相機(jī)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)束斑位置,結(jié)合六軸調(diào)節(jié)臺(tái)調(diào)整鏡片來(lái)校正機(jī)械振動(dòng)或熱漂移,確保共焦精度(最終實(shí)現(xiàn)重復(fù)定位誤差<3 μm,滿足長(zhǎng)期實(shí)驗(yàn)穩(wěn)定性需求)。

圖七.光束線耦合腔室。裝載了碳涂層雙曲面鏡(由optiXfab GmbH提供),團(tuán)隊(duì)感興趣光譜范圍內(nèi)反射率接近80%。HHG-VUV光束通過(guò)鏡片后與FEL光束平行,鏡片通過(guò)六軸運(yùn)動(dòng)臺(tái)調(diào)節(jié)。頂部的凹槽允許將鏡片從光路中移除。
2. 脈沖能量、光譜的實(shí)時(shí)反饋與動(dòng)態(tài)優(yōu)化
鏡片移出光路時(shí),HHG-VUV光抵達(dá)搭載有XUV二極管的在線光譜儀。(?。〩HG脈沖能量易受激光波動(dòng)與氣體參數(shù)(如壓力)影響(圖八左),通過(guò)二極管實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)為實(shí)驗(yàn)提供強(qiáng)度參考,并動(dòng)態(tài)矯正濾波,避免氧化干擾。(ⅱ)激光脈沖間的抖動(dòng)易導(dǎo)致諧波階次強(qiáng)度波動(dòng),平場(chǎng)光柵光譜儀實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)單脈沖光譜,確保目標(biāo)波段(10-40 eV)覆蓋,調(diào)整濾波策略抑制高階諧波干擾。


圖八.SIGC中壓力與VUV脈沖能量的關(guān)系趨勢(shì)。脈沖能量由光電二極管響應(yīng)(左圖插圖)估算,校正了光束線損失(左圖)。VUV光譜是在使用21 mbar氬氣下獲得的。虛線表示在光束路徑中插入0.1 μm鋁片后記錄的光譜。數(shù)字表示諧波階次(右圖)。
整套系統(tǒng)總長(zhǎng)僅1.26米,無(wú)縫兼容實(shí)驗(yàn)線站,避免對(duì)后端設(shè)備的干擾。
04
四、HHG束線裝置的紫外在線診斷
ELI Beamlines(2018年啟用)是當(dāng)前性能最先進(jìn)的HHG用戶設(shè)施之一,具備高通量、高重復(fù)頻率及多終端集成等特點(diǎn)。為持續(xù)優(yōu)化光源性能,其建設(shè)初期即針對(duì)XUV脈沖集成了一套多維在線診斷方案:
1、激光對(duì)準(zhǔn)校正
通過(guò)CCD/CMOS相機(jī)結(jié)合遠(yuǎn)場(chǎng)/近場(chǎng)參考點(diǎn),動(dòng)態(tài)調(diào)整激光入射角,確保光束與氣體靶的空間匹配。
2、絕對(duì)脈沖能量監(jiān)測(cè)
采用標(biāo)定XUV光電二極管測(cè)量單脈沖能量,為實(shí)驗(yàn)提供強(qiáng)度基準(zhǔn)。
3、波前動(dòng)態(tài)校正
基于Hartmann波前傳感器(孔陣列板+CCD),實(shí)時(shí)檢測(cè)并矯正波前畸變以支持光學(xué)系統(tǒng)的動(dòng)態(tài)調(diào)整。
4、光譜實(shí)時(shí)調(diào)控
平場(chǎng)光柵光譜儀快速捕獲單脈沖光譜,動(dòng)態(tài)優(yōu)化諧波生成條件以及濾波策略。

圖九.紫外光電二極管、波前傳感器和光譜儀的光路示意圖
技術(shù)升級(jí)
2020年,全二極管泵浦高重頻拍瓦激光系統(tǒng)HAPLS正式集成至ELI-Beamlines設(shè)施中,并于2021年實(shí)現(xiàn)超高強(qiáng)度(~1021 W/cm2)穩(wěn)定運(yùn)行。為研究激光-靶材相互作用(通過(guò)分析高次諧波生成和等離子體發(fā)射過(guò)程),團(tuán)隊(duì)引入商用光譜儀maxLIGHT pro(圖十).
特點(diǎn):
1、雙模式運(yùn)行—束斑分析模式與平場(chǎng)光柵光譜模式(7-80 nm,舊版);
2、時(shí)間分辨測(cè)量—MCP組件與高壓脈沖發(fā)生器支持10 ns內(nèi)門(mén)控。

圖十.安裝在ECU D2腔室內(nèi)的HPS紫外光譜儀
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光源表征
從工程挑戰(zhàn)到科研賦能
光源表征是超快實(shí)驗(yàn)成功的基石,其精確度直接決定數(shù)據(jù)可靠性。然而,構(gòu)建高效的表征系統(tǒng)往往面臨復(fù)雜的工程挑戰(zhàn)。針對(duì)這一需求,我們可提供經(jīng)過(guò)嚴(yán)格驗(yàn)證的標(biāo)準(zhǔn)化在線表征系統(tǒng)方案,覆蓋光譜、空間、強(qiáng)度及波前全維度診斷。這些方案不僅技術(shù)成熟度高、兼容性強(qiáng),更能顯著節(jié)省科研人員在系統(tǒng)搭建上的時(shí)間與資源投入,助力團(tuán)隊(duì)專注于核心科學(xué)問(wèn)題的探索,加速研究進(jìn)程。
插入式光譜儀nanolight


特征
多功能性
■ 在一個(gè)緊湊的設(shè)備中實(shí)現(xiàn)光譜分析&束斑分析
■ 快速切換模式
■ 無(wú)縫集成
■ 集成光譜濾波器等插件
效率和靈敏度
■ 寬光譜覆蓋范圍:同時(shí)記錄10-80nm
■ 高整體效率
■ 動(dòng)態(tài)范圍較大(MCP)
■ 靈敏度可調(diào),最高可達(dá)單光子計(jì)數(shù)模式
■ 低背景噪聲

模塊化高度定制光譜儀beamlight


特征
■ 無(wú)狹縫平場(chǎng)光柵光譜儀(透射光柵可選),帶光束分析功能
■ 深度集成到用戶系統(tǒng),長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定運(yùn)行,無(wú)需反復(fù)對(duì)準(zhǔn)狹縫
■ 比標(biāo)準(zhǔn)光譜儀多收集20倍的光,從而成比例地改善信噪比
■ 完全自動(dòng)化,成熟軟件控制
■ 提供標(biāo)準(zhǔn)光電二極管選項(xiàng),波前傳感器選項(xiàng)
■ 高定制化,每臺(tái)光譜儀都是高度定制化以精確匹配客戶的應(yīng)用,比如光束線整合,增加輔助端口,可視化窗口。

圖十一.支持各種定制化解決方案,數(shù)值孔徑高達(dá) 0.45
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關(guān)于眾星聯(lián)恒
技術(shù)賦能,不止于設(shè)備
科研突破不僅依賴硬件性能,更需工程與科學(xué)的深度融合。無(wú)論是光源表征系統(tǒng)的優(yōu)化設(shè)計(jì),還是實(shí)驗(yàn)方案的定制開(kāi)發(fā),眾星聯(lián)恒始終以“讓技術(shù)服務(wù)于發(fā)現(xiàn)”為使命,為超快科學(xué)前沿探索提供堅(jiān)實(shí)支撐。
德國(guó)HP Spectroscopy公司深耕多學(xué)科交叉領(lǐng)域,專注于為用戶提供全鏈條定制化解決方案,涵蓋XUV波前診斷、激光驅(qū)動(dòng)等離子體EUV/軟X射線光源、平場(chǎng)光柵光譜儀、單色儀、X射線吸收譜儀等尖端設(shè)備。其核心團(tuán)隊(duì)匯聚了X射線光學(xué)、光譜技術(shù)、光柵設(shè)計(jì)及加速器光束線工程等領(lǐng)域的頂尖專家,長(zhǎng)期與全球頂尖研究機(jī)構(gòu)合作,持續(xù)推動(dòng)產(chǎn)品迭代與技術(shù)創(chuàng)新。
作為HP Spectroscopy公司實(shí)驗(yàn)室X射線吸收譜儀和EUV/SXR光源在華獨(dú)家合作伙伴,眾星聯(lián)恒提供從售前咨詢、定制選型到售后維護(hù)升級(jí)的一站式服務(wù)。此外,公司可單獨(dú)供應(yīng)高精度濾片、光柵、鏡組及探測(cè)器等核心部件以及設(shè)備升級(jí)方案。并即將落成激光驅(qū)動(dòng)等離子體研究平臺(tái),為國(guó)內(nèi)科研人員提供技術(shù)交流的實(shí)體空間。
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參考文獻(xiàn)
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